Ngay sau khi đỗ, ông được cử về dạy Trường tiểu học Pháp - Việt: Trường Cao Xuân Dục ở Vinh, và dạy ngay lớp Nhất. Bạn đồng nghiệp của ông là ông Trần Đình Thanh, hiệu trưởng, sau lấy tên là Trần Mộng Bạch. Ít lâu sau, có thêm ông Hà Huy Tập (quê ở huyện Cẩm Xuyên, tỉnh Hà Tĩnh), đáng lẽ dạy ở Nha Trang, nhưng cố xin về Vinh, cả mấy ông Trần Mộng Bạch, Hà Huy Tập, Ngô Đức Diễn, Phan Kiêm Huy, Hoàng Đức Thi, cùng với Trần Phú đều tham gia một hội bí mật lấy tên là Hội Phục Việt. Sau đó, theo ý kiến của cụ Lê Văn Huân, họ đổi tên thành hội Hưng Nam. Một sinh viên Trường Cao đẳng sư phạm Hà Nội là Tôn Quang Phiệt cũng về tham gia hội này. Họ đều hăng hái, bí mật gây phong trào cứu nước ở thành phố Vinh. Tình hình đất nước trong những năm tháng này rất sôi động. Tin về quả bom Sa Diện (ở Trung Quốc) do Phạm Hồng Thái (cũng người Nghệ Tĩnh) ném để ám sát viên toàn quyền Đông Dương Merlin, cuộc vận động tổ chức lễ truy điệu Phan Chu Trinh (1926) và những hoạt động của Phan Bội Châu ở Nhật, ở Trung Quốc.. Tất cả đều gây cho lớp thanh niên giáo viên ở Vinh hồi ấy một niềm hào hứng phấn đấu vì sự nghiệp đất nước.
Không thể có được những tư liệu cụ thể về phương pháp giảng dạy của thầy Trần Phú. Nhưng qua một vài mẩu chuyện được những người biết ông hồi đó kể lại, ta cũng có thể hình dung được đôi phần. Lớp Nhất các trường tiểu học Pháp - Việt vào những năm đầu thế kỷ XX, học sinh có nhiều người đã lớn, khoảng 16, 17 tuổi. Có người đã có vợ ở nhà quê. Thầy trò đều dùng tiếng Pháp ở tất cả các giờ, các bộ môn, mà trình độ Pháp văn thường là rất cao, nhiều học sinh trung học thế hệ sau chưa chắc đã vượt được. Thầy giáo Trần Phú soạn bài, lên lớp được suôn sẻ, gây được cảm tình với học sinh, thế là đã có kết quả tốt lắm. Học sinh của thầy là những người sau này ra hoạt động cách mạng và có tên tuổi, như ông Nguyễn Ngọc Ba, bà Nguyễn Thị Vinh... Bà Vinh sau sẽ có tên là Nguyễn Thị Minh Khai, một nữ chiến sĩ, vơ của Lê Hồng Phong, uỷ viên Ban chấp hành Quốc tế Cộng sản. Đào tạo được những học sinh như thế, trong một thời gian ngắn ngủi, thầy giáo Trần Phú đã có uy tín rất lớn. Không những dạy ở lớp, các thầy còn mở các lớp học quốc ngữ, dạy cho một số công nhân và dân lao động ở nhà máy Trường Thi. Thầy giáo Trần Phú và bạn của ông là Hà Huy Tập đều là những giáo viên tích cực ở các lớp này. Bên cạnh những giờ dạy chữ, còn những buổi kể chuyện lịch sử, đọc chép và phân tích những bài ca, bài thơ, nhất là những tác phẩm của Phan Bội Châu, rất được phổ biến trong nhân dân, tuy là phải lưu hành bí mật.
Trần Phú chỉ dạy ở trường Cao Xuân Dục đến năm 1926. Hội Hưng Nam cử ông sang Trung Quốc để tìm cách liên hệ với tổ chức Việt Nam Thanh niên Cách mạng đồng chí hội. Lê Duy Điếm, bạn đồng hương (quê ở Nghi Xuân) dẫn đường cho Trần Phú sang Quảng Châu. Nơi đây, ông được kết nạp vào Thanh niên Cộng sản đoàn, dự lớp huấn luyện do Nguyễn Ái Quốc phụ trách. Tiếp đó, ông được cử sang Liên Xô, học tại trường Đại học Phương Đông ở Maxcơva.
Trần Phú được bầu là Tổng bí thư đầu tiên của Đảng Cộng sản Đông Dương (Hội nghị ở Hương Cảng tháng 10 - 1930). Trước đó mấy tháng, ông đã soạn xong bản Luận cương chính trị (tháng 4 - 1930) đề ra đường lối cho cách mạng Việt Nam. (Sau này, năm 1936, bạn ông là Hà Huy Tập cũng là Tổng bí thư của Đảng).
- Tháng 4 - 1931, Trần Phú bị bắt ở Sài Gòn, ốm nặng, mất ở nhà thương Chợ Quán khi mới có 27 tuổi.
Sưu tầm.